完成单位：北京理工大学、中国科学院化学研究所、江苏海洋大学

完成人：张韫宏，葛茂发，刘湃，黄启燊，黄保坤，张秀辉，刘玲，宁安，张晓武，庞树峰

成果简介：

本成果面向我国大气复合污染治理需求，基于气溶胶光镊及自发/受激拉曼技术，建立了精确的测量痕量气体、悬浮微米液滴物性及气–液反应过程的原位光谱方法，系统地揭示了二次气溶胶形成与老化的关键理化性质及演化规律，阐明气溶胶表面催化加速污染物转化的机理与动力学主控因素，并为大气化学模式提供了关键参数。成果形成“大气多相酸碱置换理论”“气溶胶表面锰催化SO₂转化机制”等原创理论，有效地解释了华北灰霾中硫酸盐的快速积累，入选2021年中国生态环境十大科技进展。系列研究以多相过程精密测量和机理解析推动灰霾成因认知的提升，构建适应我国污染特征的“霾化学”理论，为污染防控与全球大气环境改善提供了重要科学支撑。

创新点及科学价值：

针对传统理论难以刻画我国霾污染形成的瓶颈，以气溶胶光镊及自发/受激拉曼技术为主线，从测量方法到机理解析开展系统研究，突破传统大气化学理论局限，系统揭示二次气溶胶形成与演化机制，完善“霾化学”理论，取得以下关键创新：1）建立单悬浮液滴多相反应的光镊?受激拉曼测量方法：围绕SO₂的非催化与过渡金属催化氧化以及硝酸盐光解过程，量化pH、离子强度、金属离子、温度等因素对反应速率的复杂影响，为二次气溶胶源解析和大气氧化性评估提供核心数据；2）建立气溶胶pH演化的原位表面增强拉曼方法：揭示氯损耗与氨损耗过程中的酸度变化规律，实现微米液滴老化过程中pH的连续动态测量；3）建立了拉曼积分球痕量气体检测方法：实现包括CO₂、NH3、SO₂、NOₓ以及有机气态小分子在内的多组分气体的快速、准确、原位定量检测；4）揭示气液界面加速污染物转化的机理与动力学缩放规律：明确界面加速在多相反应中的主导作用，提出反应速率按表面积而非体积缩放的新规律，为大气化学模式中的界面反应参数化提供理论依据，并为界面主导的二次污染生成提供关键证据；5）提出气溶胶表面锰催化主导灰霾期间硫酸盐快速生成机制：通过实验室模拟、区域模式和外场观测协同证实，气溶胶表面Mn²⁺高效催化SO₂氧化是我国灰霾期间硫酸盐爆发式积累的主因，成果入选2021年中国生态环境十大科技进展。

社会经济效益：

本成果紧密服务于我国大气污染治理，研制了具有完全自主知识产权的“悬浮单液滴测量仪”和“拉曼积分球光谱仪”，实现了真实PM₂.₅尺度下的高时间与空间分辨原位测量，首次精确跟踪大气实际条件下气溶胶表界面反应和非平衡过程，突破了传统实验对粒径、浓度及反应动态的限制。仪器小型化和高灵敏度设计为大气灰霾深度减排、一地一策研究提供技术支撑，已授权及申请多项发明专利。拉曼积分球系统可高效测量多组分痕量气体，拓展至工业排放监控、能源安全、食品与燃烧监测等领域，为政策制定、污染源管理和区域联防联控提供直接可操作的科学依据，社会经济效益显著。

应用前景：

本成果构建的体系与方法对大气化学、环境监测、健康效应与能源排放控制研究具有重要支撑作用，可扩展至复杂真实颗粒物，为空气质量预测和实时监测提供关键参数，形成技术―理论―应用的闭环体系，对大气治理与气候应对具有持久价值。