2022年CAIA奖二等奖:基于DNA介导组装的化学发光传感分析方法
时间:2023-04-12      来源:中国分析测试协会

完成单位:成都理工大学材料与化学化工学院、四川大学分析测试中心

完成人:张信凤、黄荣富、许淑霞、李娜、范文童、袁佳佳、李崇瑛、吴鹏

成果简介:化学发光检测技术具有灵敏度高、背景低等优点,是痕量分析的重要手段之一。本项目引入DNA介导组装技术,实现对生物分子进行无标记快速检测;通过中间体能量存储或实时生成,解决了反应中间体寿命短的问题;发展了中性生理条件下的水溶液化学发光体系,避免生物分子的失活;为生物样品中超痕量生物分子快速分析提供了新策略和新途径。本项目共发表论文 30余篇,累计他引750余次。其中,10 篇代表作包括4 篇 Anal. Chem.、2篇ACS Sens.、1篇Chem. Commun.、2篇 Biosens. Bioelectron.、1篇Chem. Eur. J. ;授权发明专利3项。

创新点及科学价值:

(1)发展DNA介导组装催化体系,实现生物分子的免标记直接分析。发现了核酸的光敏催化功能,建成集分子识别、信号读出、信号放大等多个功能于一体的简单、高灵敏传感平台,可用于检测酸、蛋白质等生物分子的检测;同时,提出了两端封闭的方式用于封闭DNAzyme,封闭效果可达97%,而且很容易被目标序列再次激活,激活效率达92%,可用于miRNA的高灵敏检测。

(2)开发化学反应中间体实时生成或能量存储技术,提高化学发光检测的灵敏度。该项目将葡萄糖氧化酶与辣根过氧化物酶(HRP)同时耦联于量子点上,在量子点表面实时在线生成H2O2,氧化鲁米诺,氧化后的鲁米诺活性中间体可有效的将能量传递给量子点;利用氧化还原介质储存光敏中瞬态单线态氧的氧化性,从而显著提升化学发光的灵敏度。

(3)开发生理条件下的化学发光体系,解决非生理条件下易引起生物分子失去活性的问题。利用用介孔二氧化硅负载CPPO不仅使得CPPO能够较好的分散与水溶液中,而且阻止了CPPO的水解,实现了生理条件下介孔二氧化硅内(PMSNs)的聚集诱导化学发光。通过双亲性表面活性剂,建立了碳点(CDs)-双草酸酯(CPPO)胶束中性水溶液化学发光体系。

社会经济效益:本项目研究成果得到了美国科学家Igor L. Medintz教授、加拿大皇家科学院青年院士Juewen Liu教授等国际同行的好评,也受到了活跃在该领域的国内外研究团队、学者的引用。第一完成人担任四川省分析测试学会光谱专委会秘书长,并入选四川省学术与技术带头人后备人选。项目参与人中, 2 人入选四川省学术与技术带头人后备入选,2 人入选四川省海外高层次留学人才。

应用前景:本项目开发的DNA介导组装技术已被若干课题组沿用,用于食品分析、环境分析、疾病标志物检测等。开发的纳米金化学发光/电化学发光探针在相关企业的前期试用表明,其应用于生物小分子和蛋白质的检测响应速度快、灵敏度高,适合于生物和环境样品的快速分析


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