完成单位：江汉大学、中国科学院生态环境研究中心

完成人：梁勇、陈博磊、吕继涛、夏宇、赵利霞、王璞、汪晓光、陈冯杰

成果简介：该项目属于环境分析化学基础研究领域。微界面自由基化学过程是影响环境多介质污染的核心因素之一。因此，发展微界面自由基化学反应过程分析方法是揭示污染物多介质迁移转化机制的关键。本成果围绕微界面自由基源汇分析的挑战，发展了自由基识别、定量与示踪分析方法，创建了微界面自由基来源与反应过程分析的关键技术，攻克了多介质界面自由基化学过程分析的难题，取得了以下成果：1）发展了微界面自由基识别方法，结合化学发光、同位素质谱和离子色谱等分析技术，应用于水-固-气多介质界面羟基自由基、氢自由基和超氧阴离子自由基等活性物种的识别；2）建立了水-固-气微界面自由基反应过程示踪方法，为研究多介质界面活性物种源汇问题提供技术支持；3）利用所建立方法，研究了水-固-气界面羟基自由基、超氧阴离子自由基的自发演化过程，为微界面活性物种的演变及大气氧化性的演化提供了新的认识，并引发了一系列后续研究。相关成果在 Proc. Natl. Acad. Sci. USA （3篇）、Angew. Chem. Int. Ed. （1 篇）、Environ. Sci. Technol （5 篇）、Water Res. （2 篇）等期刊发表 SCI 论文共计 32 篇，SCI 引用 710 次，授权/申请国家发明专利 3 项，美国专利 2 项。

创新点及科学价值：本成果属于环境分析化学基础研究领域。环境是由多个介质组成的复杂体系，且水-土-气-生各介质不可分割。污染物进入环境后，与各介质相互作用，发生多种界面反应，其核心为微界面化学过程。微界面自由基具有高化学活性，在污染物多介质界面自发转化过程中发挥重要作用。因此，本成果针对环境多介质界面自由基来源与演变的关键科学问题与分析技术挑战，开展了微界面自由基识别、定量、来源分析与反应示踪的研究工作，在方法学上取得了一些列重要的创新性成果，主要包括以下创新点：1）发展了微界面自由基识别方法，结合化学发光、同位素质谱和离子色谱等分析技术，开展水-固-气多介质界面羟基自由基、氢自由基和超氧阴离子自由基等活性物种的识别；2）建立了水-固-气微界面自由基反应过程示踪方法，为研究多介质界面活性物种源汇问题提供技术支持；3）采用所建立方法，在非光照条件下研究了水-固-气界面羟基自由基、超氧阴离子自由基的演化过程，为微界面活性物种的自发演变及大气氧化性的演化提供了新的认识，并引发了一系列后续研究，在相关研究方向起到了引领性作用。

社会经济效益：本研究成果作为基础研究成果，具有重要的科学意义和广泛的国际学术影响力，在开辟新研究领域、发展分析化学工具、推动相关学科发展方面都具有突出的贡献。

应用前景：本成果为微界面自由基过程的分析与表征新方法，旨在为环境科学研究提供新的研究方法与技术平台。这些新方法均在实际环境体系中得到了验证和应用，具有广泛的应用前景。